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我院教师在国际顶级期刊Advanced Materials上发表高水平研究成果

来源: 日期:2022-11-30 09:14 【字体:


近期,青岛大学化学化工学院白树行教授与江南大学刘天西教授团队合作,在新型二氧化碳催化关键材料的开发设计与应用方面取得突破性进展,在Advanced Materials上发表重要学术论文:“High-entropy Alloy Aerogels: A New Platform for Carbon Dioxide Reduction”,通讯作者为江南大学刘天西教授、张楠副教授和青岛大学白树行教授。

电化学二氧化碳还原是一种可持续且经济地促进二氧化碳减排、获得高价值化学品及可再生燃料的有效途径。根据最近的技术经济分析,通过双电子过程将二氧化碳电化学转化为甲酸或一氧化碳是最经济可行的。钯(Pd)基电催化剂作为二氧化碳还原产甲酸或一氧化碳最优的电催化剂之一,面临着成本高、一氧化碳易中毒、析氢能力强等问题。因此,提高Pd基电催化剂的本征活性、一氧化碳的耐受性并抑制析氢副反应是当务之急。

为此,本研究团队通过冻融法首次实现了高熵合金气凝胶的普适性制备,成功得到了一系列高效稳定的新型二氧化碳电还原催化剂(六元PdCuAuAgBiIn、七元PdCuAuAgBiInCo、七元PdCuAuAgBiInZn、八元PdCuAuAgBiInCoNi以及九元PdCuAuAgBiInCoNiZn高熵合金气凝胶)。机理研究表明,高熵合金气凝胶独特的大孔隙率和高比表面积的三维网络结构,提供了丰富的配位不饱和催化位点和快速传质通道、金属间的强相互作用调控了活性中心电子结构,优化了催化剂表面HCOO*中间体的吸附和解吸强度,抑制了一氧化碳产生和析氢,从而增强了其催化活性、选择性及稳定性。这项工作不仅为高熵合金气凝胶的可控合成提供了新策略,还为高效二氧化碳电还原提供了新的材料平台,并将推动其在催化及其他领域的研究。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209242

图1. PdCuAuAgBiIn高熵合金气凝胶的形貌和结构表征