近日, 我院丁欣副教授、张立学教授在电化学固氮领域取得重大研究进展,相关成果以“Catalytic Kinetics Regulation for Enhanced Electrochemical Nitrogen Oxidation by Ru-Nanoclusters-Coupled Mn3O4Catalysts Decorated with Atomically Dispersed Ru Atoms”为题,在国际顶级期刊Advanced Materials(Adv. Mater., 2022, 2108180)发表,期刊影响因子30.849。青岛大学为第一完成单位,丁欣副教授、张立学教授为共同通讯作者,2019级硕士研究生聂忠芬和青年教师张林林博士为共同第一作者。该工作得到国家自然科学基金、山东省泰山学者青年专家项目等资助。
电化学催化氮气氧化合成硝酸,被认为是有可能取代传统工业上氨氧化固氮方法的新技术。然而,由于氮气氧化和水氧化副反应间的动力学差异导致副反应严重,催化反应选择性和活性较低。针对这一关键问题,本文通过催化剂的原子尺度精准设计,优化了催化界面上反应供给,实现了提升催化选择性和活性的新策略。具体地,本文设计合成出单原子Ru掺杂的Mn3O4负载Ru纳米团簇的复合催化剂,通过Ru团簇和Mn3O4的协同作用活化惰性N2分子,降低反应动力学能垒;通过Ru单原子调节电子导出速率;有效调节催化界面上的活化N2、*OH和电子导出速率之间的关系,最终显著提升催化选择性和活性。该工作为动力学差异的多步耦合反应的电化学催化剂设计提供了新思路。
这是丁欣副教授、张立学教授继在国际顶级期刊《德国应用化学》上报道首例电催化氮气还原和氧化双功能催化剂(Angew Chem. Int. Ed.2020,27, 10888)后携手发表又一标志性成果。除此之外,部分成果还发表在J. Energy Chem., 2021, 57, 627;J. Mater. Chem. A,2021, 9, 4673;Chin. J. Catal.2020, 41, 242;Chem. Commun., 2020, 56, 4228;Chem. Commun., 2020, 77, 11477;Chem. Commun., 2019, 55, 14111等高水平期刊上,在电化学固氮领域形成了较鲜明的研究特色。